Hesaplamalı Model, Kimyasal Reaksiyonların Anlaşılması Zor Geçiş Durumlarını Yakalar

Kimyasal bir reaksiyon sırasında moleküller, reaksiyonun ilerlemesi gereken geri dönüşü olmayan bir nokta olan geçiş durumu olarak bilinen duruma ulaşana kadar enerji kazanırlar. Bu durum o kadar geçicidir ki onu deneysel olarak gözlemlemek neredeyse imkansızdır.

Bu geçiş durumlarının yapıları kuantum kimyasına dayalı teknikler kullanılarak hesaplanabilir, ancak bu süreç son derece zaman alıcıdır. Massachusetts Teknoloji Enstitüsü araştırmacılarından oluşan bir ekip, makine öğrenimine dayalı, bu yapıları çok daha hızlı, birkaç saniye içinde hesaplayabilen alternatif bir yaklaşım geliştirdi.

Yeni modelleri, kimyagerlerin yakıtlar veya ilaçlar gibi faydalı ürünler üretmek için yeni reaksiyonlar ve katalizörler tasarlamalarına yardımcı olmak veya Dünya’daki yaşamın evrimini yönlendirmeye yardımcı olabilecek doğal olarak oluşan kimyasal reaksiyonları modellemek için kullanılabilir.

Massachusetts Teknoloji Enstitüsünde (MIT) kimya ve kimya mühendisliği doçenti ve çalışmanın kıdemli yazarı Heather Kulik, “Geçiş durumu yapısının bilinmesi, katalizör tasarlamayı düşünmek veya doğal sistemlerin belirli dönüşümleri nasıl gerçekleştirdiğini anlamak için bir başlangıç ​​noktası olarak gerçekten önemlidir” dedi.

Dr. Chenru Duan, bugün Nature Computational Science’da yer alan çalışmayı açıklayan bir makalenin baş yazarıdır. Cornell Üniversitesi yüksek lisans öğrencisi Yuanqi Du ve MIT yüksek lisans öğrencisi Haojun Jia makalenin yazarlarıdır.

Kısa geçişler

Herhangi bir kimyasal reaksiyonun meydana gelmesi için, reaksiyonun ilerlemesi için gereken enerji eşiğine ulaştığında gerçekleşen bir geçiş aşamasından geçmesi gerekir. Herhangi bir kimyasal reaksiyonun meydana gelme olasılığı, kısmen geçiş durumunun oluşma ihtimaline göre belirlenir.

Kulik, “Geçiş durumu, kimyasal dönüşümün meydana gelme olasılığını belirlemeye yardımcı oluyor. Karbon dioksit gibi istemediğimiz bir çok şeye sahipsek ve onu metanol gibi faydalı bir yakıta dönüştürmek istiyorsak, geçiş durum ve bunun ne kadar uygun olduğu, reaktandan ürüne ulaşma olasılığımızı belirler” dedi.

Kimyacılar, yoğunluk fonksiyonel teorisi olarak bilinen bir kuantum kimyası yöntemini kullanarak geçiş durumlarını hesaplayabilirler. Bununla birlikte, bu yöntem çok büyük miktarda bilgi işlem gücü gerektirir ve yalnızca bir geçiş durumunu hesaplamak saatler hatta günler sürebilir.

Son zamanlarda bazı araştırmacılar geçiş durumu yapılarını keşfetmek için makine öğrenimi modellerini kullanmaya çalıştılar. Ancak şimdiye kadar geliştirilen modeller, iki reaktanın birbirine göre aynı yönelimi koruduğu tek bir oluşum olarak ele alınmasını gerektirir. Diğer olası yönelimlerin ayrı reaksiyonlar olarak modellenmesi gerekir, bu da hesaplama süresini artırır.

Duan, “Eğer reaktant molekülleri döndürülürse, prensipte, bu dönüşten önce ve sonra hala aynı kimyasal reaksiyona girebilirler. Ancak geleneksel makine öğrenme yaklaşımında, model bunları iki farklı tepki olarak görecektir. Bu, makine öğrenme eğitimini daha zor ve daha az doğru hale getiriyor” dedi.

MIT ekibi, difüzyon modeli olarak bilinen bir model türünü kullanarak, birbirlerine göre herhangi bir keyfi yönelimde iki reaktanı temsil etmelerine izin veren yeni bir hesaplama yaklaşımı geliştirdi, hangi tür işlemlerin belirli bir sonuç üretme olasılığının en yüksek olduğunu öğrenebilir. Araştırmacılar, modelleri için eğitim verileri olarak, 9.000 farklı kimyasal reaksiyon için, kuantum hesaplama yöntemleri kullanılarak hesaplanan reaktanların, ürünlerin ve geçiş durumlarının yapılarını kullandılar.

Duan, “Model, bu üç yapının nasıl bir arada bulunduğunun altında yatan dağılımı öğrendiğinde, ona yeni reaktanlar ve ürünler verebiliriz, böylece bu reaktanlar ve ürünlerle eşleşen bir geçiş durumu yapısı oluşturmaya çalışacak,” dedi.

Araştırmacılar, modellerini daha önce görmediği yaklaşık 1000 reaksiyon üzerinde test etti ve her geçiş durumu için 40 olası çözüm üretmesini istedi. Daha sonra hangi durumların meydana gelme olasılığının yüksek olduğunu tahmin etmek için bir “güven modeli” kullandılar. Bu çözümler, kuantum teknikleri kullanılarak oluşturulan geçiş durumu yapılarıyla karşılaştırıldığında 0,08 angstrom (santimetrenin yüz milyonda biri) hassasiyetindeydi. Tüm hesaplama süreci, her reaksiyon için yalnızca birkaç saniye sürer.

Kulik, “Bunun normalde geleneksel yöntemle yalnızca bir avuç dolusu oluşturmanız gereken süre içinde binlerce geçiş durumu oluşturmayı düşünmeye ölçeklendiğini hayal edebilirsiniz” dedi.

Reaksiyonların modellenmesi

Araştırmacılar modellerini öncelikle nispeten az sayıda atom içeren bileşikleri (tüm sistem için 23 atoma kadar) içeren reaksiyonlar üzerine uygulamış olsalar da, modelin daha büyük molekülleri içeren reaksiyonlar için de doğru tahminler yapabildiğini buldular.

Kulik, “Daha büyük sistemlere veya enzimler tarafından katalize edilen sistemlere baksanız bile, atomların yeniden düzenlenme olasılığının en yüksek olduğu farklı türdeki yolları oldukça iyi bir şekilde ele alıyorsunuz” dedi.

Araştırmacılar şimdi modellerini, belirli bir katalizörün bir reaksiyonu ne kadar hızlandıracağını araştırmalarına yardımcı olabilecek katalizörler gibi diğer bileşenleri de dahil edecek şekilde genişletmeyi planlıyor. Bu, özellikle sentez birçok kimyasal adım içerdiğinde, farmasötiklerin, yakıtların veya diğer yararlı bileşiklerin üretilmesine yönelik yeni süreçlerin geliştirilmesinde yararlı olabilir.

Duan, “Geleneksel olarak tüm bu hesaplamalar kuantum kimyasıyla gerçekleştirilir ve artık kuantum kimyası kısmını bu hızlı üretken modelle değiştirebiliyoruz” dedi.

Araştırmacılar, bu tür bir modelin bir başka potansiyel uygulamasının, diğer gezegenlerde bulunan gazlar arasında meydana gelebilecek etkileşimleri araştırmak veya Dünya’daki yaşamın erken evrimi sırasında meydana gelmiş olabilecek basit reaksiyonları modellemek olduğunu söylüyor.

Araştırma, ABD Deniz Araştırmaları Ofisi ve Ulusal Bilim Vakfı tarafından finanse edildi.

Kaynak : sciencedaily.com